自発的放射能の発見は、当時「原子はこれ以上分割できない」と考えられていた常識を覆しました。ベクレルは蛍光性を研究する過程で、ウラン化合物が光を受けなくても感光板を黒化させることに気づきました。彼はこの黒化が電荷を帯びた粒子や高エネルギー光線によるものだと推測し、系統的に実験を行いました。酢酸ウラニルや硫酸ウラニルなど複数の試料を用いることで、現象がウラン元素そのものに由来することを確認しました。その結果、ウラン原子核が自発的に崩壊してエネルギーを放つという革新的な結論に到達しました。この発見は、自然界の元素が内部に巨大なエネルギーを秘めていることを示し、後の核エネルギー利用の基礎を築きました。また、医療用放射線治療や地質学的年代測定など、放射線を応用した多くの技術開発の出発点となりました。ベクレルの仕事は、のちにキュリー夫妻やラザフォードが進める原子核物理学の大きな礎となっています。

1896年のベクレルの実験は、X線発見直後の蛍光体研究ブームの中で行われました。彼はウラン塩の紫外線励起蛍光がX線を伴うかどうかを調べる目的で、黒紙で遮光した写真乾板を用いました。志半ばで保管された試料が、紫外線を受けていないにもかかわらず乾板を感光させたことが偶然の発見につながりました。ベクレルはさらにアルミ箔や薄いガラスを通しても感光作用が弱まらないこと、しかし金属板を厚くすると遮蔽できることを示し、発生する放射線の透過力を定量的に測定しました。彼はこの未知の線を「ベクレル線」と名付け、電気的に帯電した霧箱の内部でイオン化が生じることから、線の一部が粒子線であると推論しました。ベクレルの論文は、カロリーメーター計測で放射エネルギーが示す熱発生が極めて小さいことも報告しており、放射は原子内部の変化によって生ずる高エネルギープロセスであることを示唆していました。自発性ゆえに光励起を必要としない点は、外部エネルギー入力のない核崩壊プロセスであると後年解釈されます。この発見は原子モデルの見直しを促し、トムソンの電子発見やラザフォードによる原子核モデル成立へと連鎖しました。現在でもSI単位系において1ベクレル(Bq)は1秒あたり1回の原子核崩壊を表す放射能強度の単位となり、彼の名前が物理計測に残されています。こうした歴史的・科学的文脈を理解することは、核物理学や放射線科学、さらにはエネルギー政策の議論においても重要です。

ベクレルは自家蛍光体としてのK2UO2(SO4)2·2H2O結晶を黒色感光板上に配置し、外部照射なしでβおよびγ成分を含む混合放射を検出した。1896年3月–6月にわたり示強計を用いて複数試料の線量を比較し、放射強度が試料の化学形や結晶構造に依存せずU原子数に比例することを明らかにした。熱処理や溶解操作後も放射能が保存されることを示し、放射現象が電子配置ではなく核種固有であると帰結した点は特筆に値する。彼の実験ノートには、透過曲線を求める際に対数線形プロットを採用し、指数減衰を早期に捉えていたことが記載されている。一部試料で検出された自己発光スペクトルの紫外域成分は後にシンチレーションとして再解釈され、放射線検出技術の源流となった。ベクレルはまた、電離気体中での再結合電流を測定し、放射線の線エネルギー付与(LET)の概念に先鞭を付けた。彼のデータは同年にカーヴァースとターベルによって再解析され、ウラン系列核種の存在が示唆される端緒となった。自発崩壊の機序が当時未解明だったものの、核内結合エネルギーがメガ電子ボルトスケールであることを統計的に示唆する観測値を提供している。こうした一次データは後年のラザフォード–ソディ変換則やα崩壊理論の定式化へ連結し、原子核物理学範疇確立の基盤を構成した。近年の史料研究ではベクレルの手稿に半減期の概念を定性的に扱う記述が見出され、単位Bqの命名が後世的妥当性を有することが裏付けられつつある。