原子核は強い力で結びついた陽子と中性子から成り、通常の条件では壊すことが困難です。コッククロフトとウォルトンは高電圧を倍増する回路を開発し、およそ80万ボルトの電位差で陽子を加速しました。加速された陽子をリチウム7に衝突させ、二つのヘリウム原子核に分裂させる反応（7Li＋p→2α＋17.2 MeV）を世界で初めて実証しました。この研究は人工核変換と呼ばれ、核反応のエネルギー測定や核構造の理解を大きく前進させました。また、彼らの回路は後のリニア加速器やシンクロトロンの基礎技術となり、医療用や材料研究用の加速器にも応用されています。

1920年代末、ラザフォード研究室ではα線以上のエネルギーが得られる新型加速器が求められていた。コッククロフト＝ウォルトン回路は整流管とコンデンサーを多段に接続して高直流電圧を生成し、定常電流数百μAを維持できる点で画期的だった。1932年、約400 keVの陽子線を用い、薄膜LiF標的でα線の後方放出を検出し、質量欠損とEinsteinのE=mc²の定量的検証も行った。得られた17 MeVのエネルギー解放は核エネルギーの潜在性を示し、核反応クロスセクション測定の端緒となった。加速器物理、電子工学、核物理学が交差するこの成果は、ベータ崩壊理論やウラニウム核分裂研究へと技術的・概念的橋渡しをした。

コッククロフト＝ウォルトン装置はGreinacher倍電回路を改良し、対称リップル抑制・定格800 kVの段間コンデンサバランシングを実装した。Li(p,α)α反応の断面積は入射エネルギー150–400 keVで急峻な共鳴構造を示し、観測値はGamow理論によるトンネル透過確率と良好に対応した。彼らは雲霧箱とZnSスクリーンを併用してαトラックを計数し、カロリメータで全エネルギーを測定、質量欠損17.2 MeVを±5 %で決定した。高電圧直流供給は後のHV Cockcroft-Walton injectorsやサイクロトロンのデューティ比向上に寄与し、イオン源前段として標準技術化した。理論的にはBetheの遮蔽補正付き阻止能式検証にも使用され、低エネルギー核反応データベース構築の出発点を提供した。